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              上海硅酸鹽所在高性能無機塑性熱電化合物研究中取得進展

              無機塑性熱電材料可以打破傳統無機脆性熱電化合物和有機柔性熱電化合物的禁錮,同時實現超常的室溫變形能力和優良的熱電性能,在柔性電子、異形熱源余廢熱回收發電等領域具有廣闊的應用前景。前期研究中,中國科學院上海硅酸鹽研究所發現了在室溫具有金屬一樣延展性的半導體材料-Ag2S(Nature Materials,2018)和范德華單晶塑性半導體InSe(Science, 2020),開發出n型高性能無機柔/塑性熱電材料和器件(Energy & Environmental Science,2019),開辟了無機塑性熱電材料研究新方向。然而,無機塑性材料體系仍然稀少,尤其欠缺p型無機塑性材料。探索和發現具有不同導電類型的新型高性能無機塑性熱電化合物是開展熱電器件研制的關鍵。
               
                近日,上海硅酸鹽所研究員史迅、陳立東與副研究員仇鵬飛,以及上海交通大學副教授魏天然等合作,開發出n型Ag20S7Te3和p型(Ag0.2Cu0.8)2S0.7Se0.3高性能無機塑性熱電化合物,并利用其室溫優異的變形能力制備出可與曲面熱源緊密貼合的環形熱電器件。相關研究成果分別以Ductile Ag20S7Te3 with Excellent Shape-Conformability and High Thermoelectric Performance和p-Type Plastic Inorganic Thermoelectric Materials為題,發表在Advanced Materials和Advanced Energy Materials上。
               
                Ag20S7Te3化合物與Ag2S的中溫相結構相似,均為體心立方結構。室溫下Ag20S7Te3具有比Ag2S更為優異的變形能力,可以與環形、四方形、甚至螺母表面形成緊密貼合。第一性原理計算結果表明,立方結構的Ag20S7Te3具有比單斜結構的Ag2S更低的不穩定層錯能和更高的解理能,這是室溫下Ag20S7Te3變形能力優于Ag2S的原因。Ag20S7Te3適中的禁帶寬度(0.29eV)和高的載流子遷移率(470 cm2 V-1s-1)導致其具有較高的功率因子。同時,Ag20S7Te3晶格熱導率在0.2-0.4 Wm-1K-1之間,其極低的晶格熱導率來自于晶體結構中可遷移的Ag離子和無序分布的S/Te原子對聲子的強烈散射。在600K時,Ag20S7Te3熱電優值為0.8,與區熔法制備的n型商用Bi2Te3基合金相當。研究團隊將彎曲后的n型Ag20S7Te3和p型Pt-Rh線構成環形熱電器件,在70 K溫差下,該原型器件開路電壓為69.2 mV,最大輸出功率為17.1 μW。相關研究結果發表在Advanced Materials上,上海硅酸鹽所博士研究生楊世琪為論文第一作者。
               
                該研究團隊進一步選取n型Ag2S0.7Se0.3材料,在Ag位固溶Cu,將n型導電行為改變成p型導電行為。當Cu的成分在0.7-0.8區間時,材料兼具塑性和p型導電行為。p型材料在室溫具有優異變形能力,其三點彎曲應變達10%,壓縮應變大于30%。第一性原理計算表明,(Ag0.2Cu0.8)2S0.7Se0.3具有與Ag2S0.7Se0.3相當的高解理能/不穩定層錯能比值,這是其室溫具有大變形能力的原因。同時,隨Cu含量的增加,材料的主要缺陷類型由Ag間隙離子(施主缺陷)轉變為Cu空位(受主缺陷),導致材料導電類型由n型轉變為p型。通過進一步成分優化,在800K時Cu缺位的p型(Ag0.2Cu0.8)2S0.7Se0.3熱電優值達0.95。相關研究成果發表在Advanced Energy Materials上,上海硅酸鹽所博士生高治強和楊青雨為論文共同第一作者。
               
                研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院、上海市青年科技啟明星等項目的支持。

              來源:儀表站

              原文鏈接:http://www.fahuajingqw.com/News/4377.html

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